摘要  溫室氣體CO2減排是目前大氣污染治理的一大難題，引起了國(guó)際社會(huì)的極大關(guān)注。吸附法、膜分離法、液膜法、胺化合物吸收法、離子液循環(huán)吸收法等是CO2氣體回收常用的方法。通過(guò)對(duì)各種方法的原理及研究現(xiàn)狀介紹，深入分析了各種方法的優(yōu)缺點(diǎn)及存在的問題，提出了改善吸收劑性能、開發(fā)高效低耗的CO2選擇性吸收劑、改進(jìn)CO2吸收工藝將成為今后CO2捕集回收技術(shù)的研究方向。

關(guān)鍵詞  二氧化碳  煙氣  脫碳  回收

由溫室效應(yīng)導(dǎo)致的氣候變暖已經(jīng)成為一個(gè)全球性的環(huán)境問題。CO2是造成溫室效應(yīng)的主要?dú)怏w之一，約占溫室氣體的2/3。據(jù)2004年IEA（International Energy Agency）的預(yù)測(cè)，到2030年，世界能源消費(fèi)中以煤、石油、天然氣為主的化石燃料仍然占據(jù)主導(dǎo)地位[1]。因此，在未來(lái)的幾十年里，化石燃料利用量的持續(xù)上升將導(dǎo)致CO2排放量的不斷增加，如不加以控制，CO2的過(guò)量排放將會(huì)造成環(huán)境的繼續(xù)惡化。1997年124個(gè)國(guó)家簽署了《京都議定書》，規(guī)定了2008~2012年全球CO2的排放量要比1990年的CO2排放量平均降低5.2％。

我國(guó)作為《京都協(xié)定書》簽約國(guó)之一面臨巨大的CO2減排壓力。我國(guó)2006年排放CO2氣體62億噸，位居世界第一。鋼鐵工業(yè)是我國(guó)CO2排放的主要源頭之一，CO2排放量占全國(guó)9.2%[2]。要滿足CO2減排要求，除了大力推廣新能源和不斷優(yōu)化生產(chǎn)流程，提高能源利用效率和加速二次能源的回收利用步伐，還需對(duì)廢氣中CO2配匹相應(yīng)的脫碳裝備。本文主要對(duì)吸附法、膜分離法、液膜法、胺類化合物吸收法、離子液循環(huán)吸收法等煙氣中CO2氣體回收技術(shù)的原理、優(yōu)缺點(diǎn)、存在的問題及研究現(xiàn)狀進(jìn)行分析論述，最終展望了煙氣脫碳技術(shù)的發(fā)展方向。

1  二氧化碳回收技術(shù)

1.1  吸附法

吸附法是利用固態(tài)吸附劑對(duì)原料混合氣中的CO2的選擇性可逆吸附作用來(lái)分離回收CO2。吸附劑在高溫(或高壓) 時(shí)吸附CO2，降溫(或降壓)后解析CO2，通過(guò)周期性的溫度(或壓力)變化, 從而使CO2分離出來(lái)。其關(guān)鍵是吸附劑的載荷能力，主要決定因素是溫差(或壓差)[3]。常用的吸附劑有天然沸石、分子篩、活性氧化鋁、硅膠和活性炭等。

南京工業(yè)大學(xué)對(duì)硅膠的二氧化碳吸附性能及其與微孔結(jié)構(gòu)的關(guān)系進(jìn)行了研究[4]，比較了兩種硅膠吸附劑對(duì)CO2吸附穿透曲線和吸附性能的差異及硅膠的微結(jié)特性對(duì)吸附二氧化碳性能的影響。結(jié)果表明：比表面大、孔徑分布趨向細(xì)孔有利于硅膠對(duì)二氧化碳的吸附，而適當(dāng)?shù)目追植紕t有利于硅膠吸附劑減小擴(kuò)散阻力，為硅膠吸附劑的改進(jìn)以及變壓吸附在合成氣脫碳過(guò)程中的應(yīng)用提供了理論依據(jù)。華南理工大學(xué)韋朝海等針對(duì)電廠煙道氣流量大[5]，溫度高的特點(diǎn)，采用活性炭、沸石分子篩、金屬氧化物，水滑石類混合物和鋰鹽化合物進(jìn)行了CO2高溫吸附性能比較，重點(diǎn)討論了新型吸附劑Li2ZrO3用于高溫?zé)煹罋庵蠧O2的吸附性能及影響因素，如CO2吸附速率、反應(yīng)溫度、ZrO2顆粒大小、改性化合物的種類和用量等。研究結(jié)果表明Li2ZrO3是從高溫?zé)煹罋庵形紺O2的高效吸附劑。呂國(guó)強(qiáng)等用固相合成法合成可用于循環(huán)使用的CO2吸收材料Li4SiO4 [6]，并對(duì)其吸收性能進(jìn)行研究。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，在900℃下燒結(jié)2h可合成Li4SiO4陶瓷材料，該材料在600~720 ℃下表現(xiàn)最強(qiáng)的吸收性能，最高吸收率可達(dá)29.16%；該材料吸收CO2后，在750 ℃時(shí)開始解吸CO2，到900 ℃左右可解吸完全，再生為L(zhǎng)i4SiO4。

目前工業(yè)上應(yīng)用較多的是變壓吸附工藝, 它屬于干法工藝，無(wú)腐蝕，整個(gè)過(guò)程由吸附、漂洗、降壓、抽真空和加壓五步組成，其運(yùn)行系統(tǒng)壓力在1.26 MPa~6.66 kPa 之間變化。吸附法的主要優(yōu)點(diǎn)是工藝過(guò)程簡(jiǎn)單、能耗低、適應(yīng)能力強(qiáng)，但此法的吸附容量有限、需要大量的吸附劑、吸附解吸頻繁、自動(dòng)化程度要求較高。

1.2  膜分離法

膜分離法是利用某些聚合材料制成的薄膜對(duì)不同氣體的滲透率的不同來(lái)分離氣體的。膜分離的驅(qū)動(dòng)力是壓差，當(dāng)膜兩邊存在壓差時(shí)，滲透率高的氣體組分以很高的速率透過(guò)薄膜，形成滲透氣流，滲透率低的氣體則絕大部分在薄膜進(jìn)氣側(cè)形成殘留氣流，兩股氣流分別引出從而達(dá)到分離的目的。用于CO2氣體分離的膜大多為乙酸纖維、聚砜、聚酰胺等，由于膜本身或膜組件的其他材料耐熱性能差，150 ℃是其操作溫度的上限。近年來(lái)一些性能優(yōu)異的新型膜材質(zhì)正不斷涌現(xiàn), 如聚酰亞胺膜、聚苯氧改性膜、二胺基聚砜復(fù)合膜、含二胺的聚碳酸酯復(fù)合膜、丙烯酸酯的低分子含浸膜等均表現(xiàn)出優(yōu)異的CO2滲透性。最近也有一些硅石、沸石和碳素?zé)o機(jī)膜的研制[7]，但均存在使用溫度、成本、長(zhǎng)期運(yùn)行可靠性等問題。

1.3  液膜法

液膜法是膜技術(shù)與氣體吸收技術(shù)相結(jié)合的新型雜化膜分離過(guò)程[8]．它采用中空基質(zhì)膜作為支撐體，使氣體與吸收液的接觸面積顯著增大(約為600~1200 m2/m3)，克服了氣液兩相直接接觸所帶來(lái)的夾帶現(xiàn)象。具有傳質(zhì)界面穩(wěn)定、比表面積大、傳質(zhì)效率高、能耗低、裝置體積小和操作彈性大等優(yōu)勢(shì)。通常膜采用疏水性微孔中空纖維，其在傳質(zhì)過(guò)程中起到氣液兩相隔膜的作用，氣體從膜一側(cè)的氣相穿過(guò)膜微孔擴(kuò)散到另一側(cè)的液相，被液相吸收，膜對(duì)氣相中的組分無(wú)選擇性，吸收劑對(duì)組分的選擇性起關(guān)鍵作用。在膜吸收法中研究和使用最多的是中空纖維膜接觸器，1985年，QI 和CUSSLER[9,10]首先提出將其用于工業(yè)應(yīng)用的可能性，隨后這項(xiàng)技術(shù)得到了迅速的發(fā)展。近幾年來(lái)，許多學(xué)者著重進(jìn)行了膜接觸器的結(jié)構(gòu)、膜材料的疏水性能、吸收溶液的研究。

浙江大學(xué)熱能工程研究所對(duì)國(guó)內(nèi)外膜吸收法研究中所采用的普通平行流膜接觸器進(jìn)行了改進(jìn)，在平行流膜接觸器中加入1根中心分配管，用以調(diào)節(jié)煙氣流動(dòng)，取得了良好的吸收效果，并對(duì)處理煙氣量1000 00 m3/h的中空纖維膜接觸分離回收CO2裝置進(jìn)行了經(jīng)濟(jì)分析。結(jié)果表明，CO2回收效率為90%時(shí)，每噸CO2回收成本為137元，其中能源消耗占64.4%[11]。荷蘭TNO環(huán)境與能源中心開發(fā)了將氨基酸鹽溶液應(yīng)用于膜吸收工藝中，膜接觸器設(shè)計(jì)成新穎的錯(cuò)流框式結(jié)構(gòu)，膜采用疏水性聚丙烯中空纖維。研究表明，氨基酸鹽溶液是良好的膜基吸收酸性氣體的吸收劑，并具有和聚丙烯膜材料相匹配、相兼容的特性。KUMAR等對(duì)膜氨基酸鹽脫除二氧化碳作了進(jìn)一步的研究，得出的結(jié)論是氨基酸鹽具有高的表面張力系數(shù)，穩(wěn)定的物理性質(zhì)，不容易濕潤(rùn)聚丙烯微孔膜，與二氧化碳具有高反應(yīng)活性和高吸收容量，解決了由于溶劑進(jìn)人膜微孔而形成高傳質(zhì)阻力液膜的問題。KANG等研究了利用連續(xù)中空纖維膜和水裂解電滲析相結(jié)合的CO2分離技術(shù)[12]。

南京信息工程大學(xué)陸建剛等進(jìn)行了膜基氣體吸收過(guò)程中考察了在MDEA溶液中分別添加AMP與PZ等活化劑組成復(fù)合溶液對(duì)CO2的吸收性能[13]。結(jié)果表明，多氨基化合物PZ比空間位阻胺AMP活化效應(yīng)更大，PZ對(duì)傳質(zhì)的加強(qiáng)作用高于AMP，流體力學(xué)因素對(duì)傳質(zhì)的影響有限，活化劑的化學(xué)活化作用是影響傳質(zhì)的關(guān)鍵因素，動(dòng)力學(xué)因素對(duì)傳質(zhì)具有本質(zhì)上的作用。并進(jìn)一步建立了傳質(zhì)微分方程-傳質(zhì)阻力方程相結(jié)合的膜吸收數(shù)學(xué)模型，對(duì)氨基乙酸鉀-哌嗪復(fù)合吸收劑的膜吸收過(guò)程進(jìn)行模擬，討論了吸收劑液速、膜孔濕潤(rùn)率和溫度等因素對(duì)膜吸收的影響[14]。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，復(fù)合吸收劑能提供高驅(qū)動(dòng)力，在相同的操作條件下，與單一吸收劑相比，采用復(fù)合吸收劑，氣體出口CO2的摩爾分?jǐn)?shù)降低了20%~25%，氣速和液速的變化對(duì)膜吸收的影響較小，而膜孔濕潤(rùn)率和溫度對(duì)膜吸收的影響較大，模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)值基本吻合，膜吸收數(shù)學(xué)模型能很好地模擬復(fù)合吸收劑的膜吸收過(guò)程。

膜吸法與傳統(tǒng)的塔式吸收器相比，膜吸收器具有裝填密度高、氣液接觸界面穩(wěn)定、無(wú)泡沫、無(wú)液泛等優(yōu)點(diǎn)，對(duì)于處理量小、濃度低的情況，膜分離-溶劑吸收藕合技術(shù)具有優(yōu)勢(shì)。對(duì)于膜吸收法還只是停留于實(shí)驗(yàn)室階段，同時(shí)實(shí)際煙氣中含有NOx、SO2、粉塵也可能對(duì)二氧化碳的吸收過(guò)程帶來(lái)負(fù)面影響，另外吸收液與膜材料的結(jié)合特性還有待于進(jìn)一步的研究，尤其是系統(tǒng)運(yùn)行中吸收液在吸收CO2 前后對(duì)膜特性的影響問題等。液膜法分離CO2的優(yōu)點(diǎn)是膜的滲透性和選擇性均好，能耗低。但用液膜分離氣體時(shí)，溶劑會(huì)連續(xù)地在原料氣中揮發(fā)，載體和原料氣體中的雜質(zhì)常常產(chǎn)生不可逆反應(yīng)，導(dǎo)致載體失效。

1.4  胺化合物吸收法

胺化合物吸收法主要有熱鉀堿法(苯菲爾法、砷堿法及空間位阻法等)和烷基醇胺法(MEA 法、DEA 法、MDEA 法等)。目前廣泛使用的常規(guī)單一吸收劑的特點(diǎn)是吸收效率高，再生能耗大（如MEA、二乙醇胺DEA），或者是再生能耗較低，但吸收效率低（如N–甲基二乙醇胺MDEA）。針對(duì)此問題，很多研究者都試圖找到一種同時(shí)滿足“高吸收率和高吸收負(fù)荷、低能耗、低腐蝕性”的吸收劑來(lái)取代常規(guī)吸收劑進(jìn)行工業(yè)應(yīng)用，混合吸收劑的研究開發(fā)成為一個(gè)研究熱點(diǎn)。

1.4.1  改良MEA法

MEA與CO2 反應(yīng)生成的產(chǎn)物氨基甲酸鹽較穩(wěn)定，溶液再生溫度較高，蒸汽耗量大。氨基甲酸鹽具有較強(qiáng)的腐蝕性，CO2負(fù)荷較高時(shí)腐蝕猶為嚴(yán)重。針對(duì)MEA法存在的缺點(diǎn)，20世紀(jì)60年代末，美國(guó)聯(lián)碳公司(UCC) 著手研究緩蝕劑，亦稱胺保護(hù)劑，將其加到MEA水溶液中，可使MEA的濃度可提高至40%~45%，大大增加了脫碳負(fù)荷，再生能耗減少1/3以上。目前比較成功的案例是由我國(guó)南化集團(tuán)研究院開發(fā)的具有自主知識(shí)產(chǎn)權(quán)的復(fù)合胺溶劑，它是在MEA 水溶液中添加了活性胺、抗氧劑和防腐劑的復(fù)合溶液，能使溶液吸收二氧化碳能力提高15%~40%，而再生能耗下降15%~40%，胺與二氧化碳等降解率下降80%以上[15]，并有效解決MEA 對(duì)設(shè)備的腐蝕問題。

1.4.2  活化MDEA法

MDEA水溶液的發(fā)泡傾向和腐蝕性均低于伯胺和仲胺，與CO2生成亞穩(wěn)定的氨基甲酸氫鹽，故再生容易，能耗低，但MDEA溶液與CO2反應(yīng)速率較慢，需要加入某些添加劑才能提高其吸收CO2的速率。目前進(jìn)行的研究有采用PZ、DEA、MEA、烯胺、2，3-丁二酮等來(lái)活化叔醇胺等。德國(guó)BASF公司開發(fā)了改良MDAE 脫碳工藝過(guò)程，以MDEA 水溶液為主體，添加小量活化劑如哌嗪、甲基乙醇胺、咪唑或甲基取代咪唑，提高了CO2的吸收速度。于上世紀(jì)70 年代初在美國(guó)和德國(guó)實(shí)現(xiàn)工業(yè)化，廣泛應(yīng)用于合成氨廠的脫碳裝置。20 世紀(jì)90 年代經(jīng)法國(guó)Elf集團(tuán)對(duì)工藝進(jìn)行改進(jìn)后也開始應(yīng)用于天然氣凈化， 主要用于處理H2S含量甚微而CO2含量很高的天然氣[16]。道公司開發(fā)的專利產(chǎn)品AP-814 吸收劑，該吸收劑是特制的MDEA 溶液，據(jù)稱其具有更高的CO2 吸收能力，可減少胺處理裝置的再生負(fù)荷。

1.4.3  空間位阻胺法

研究發(fā)現(xiàn)，在胺分子中引入某些具有空間位阻效應(yīng)的基團(tuán)，可明顯改善吸收劑的脫碳脫硫效果。20世紀(jì)80年代初，美國(guó)Exxon公司通過(guò)對(duì)數(shù)十種位阻胺的篩選，推出了4種新型吸收劑，代號(hào)分別是FlexsorbSE、FlexsorbSEPlus、FlexsorbHP 及FlexsorbPS，前兩種用于脫硫，后兩種適用于合成氣脫碳，同時(shí)也能脫硫。該吸收劑的主要優(yōu)點(diǎn)是：吸收效率高，溶劑循環(huán)量少，能耗和操作費(fèi)用低，節(jié)能效果和經(jīng)濟(jì)效益顯著。在空間位阻胺類混合吸收劑的研究上，較為成功的例子是關(guān)西電力公司和三菱重工聯(lián)合開發(fā)的空間位阻胺類專利產(chǎn)品KS-1、KS-2 和KS-3系列吸收劑。KS-1型吸收劑在馬來(lái)西亞得到了商業(yè)化應(yīng)用，被用于處理CO2 體積分?jǐn)?shù)為8％的煙氣CO2脫除工藝中，CO2脫除率為90%。應(yīng)用結(jié)果表明，KS-1吸收劑與常規(guī)的MEA 吸收劑相比，吸收劑循環(huán)率降低40％，吸收劑反應(yīng)放熱量降低20％，再生時(shí)每噸CO2蒸汽消耗量從1.9~2.7 t降到1.5 t，且KS-1吸收劑對(duì)設(shè)備的腐蝕可忽略不計(jì)，吸收劑損失也降低了82.5%。

1.5  離子液體循環(huán)吸收法

與傳統(tǒng)的的有機(jī)溶劑不一樣，離子液體由于蒸汽壓非常低，在脫碳過(guò)程中不會(huì)產(chǎn)生揮發(fā)性有機(jī)物且使用方便；同時(shí)，離子液體可以反復(fù)多次使用。在美國(guó)能源部化石能源辦公室和美國(guó)國(guó)家能源技術(shù)實(shí)驗(yàn)室的共同支助下，SCOTT M K等進(jìn)行了多種離子液體的物理特性和CO2 吸收機(jī)理研究，研究表明在給定的離子液體中，相對(duì)于O2、C2H4、C2H6 等氣體而言，離子液體對(duì)CO2具有更好的選擇性；同時(shí)發(fā)現(xiàn)離子液體具有很高的CO2吸收負(fù)荷和更低的再生熱需求。ANTHONY 等也對(duì)離子液體吸收CO2進(jìn)行了試驗(yàn)研究，其研究發(fā)現(xiàn)，采用1-n-丁基-3-甲基咪唑六氟磷酸鹽（[bmim]PF6）、1-n-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸鹽（[bmim]BF4）兩種離子液體吸收CO2試驗(yàn)中，CO2的溶解度非常高，并且通過(guò)實(shí)驗(yàn)進(jìn)一步證實(shí)了[bmim]PF6能從CO2/N2 或CO2/CH4 混合氣中有效分離出CO2[17]。

南京大學(xué)吳永良等在實(shí)驗(yàn)室合成了一種-1（1-氨基丙基）-3-甲基咪唑溴鹽([NH2p-mim]Br)含氨基離子液體[18]。研究表明，該離子液體能夠有效吸收CO2。在40 ℃和106 kPa下，質(zhì)量分?jǐn)?shù)為45%的離子液體吸收CO2至飽和時(shí)，每摩爾溶液中CO2含量可達(dá)0.444 mol，接近理論吸收量（0.5 mol）；在90 ℃的真空狀態(tài)下，吸收的CO2能夠完全解吸，重復(fù)吸收實(shí)驗(yàn)表明，該離子液體吸收CO2的能力無(wú)明顯下降。一些作者對(duì)CO2離子液體系統(tǒng)的性質(zhì)也進(jìn)行了分子模擬，不僅可以獲得熱力學(xué)性質(zhì)，對(duì)液體結(jié)構(gòu)的微觀理解可以為篩選合適的離子液體提供理論指導(dǎo)。離子液體的高粘度是其作為CO2吸收劑的最大障礙，采用分子設(shè)計(jì)和分子模擬相結(jié)合的方法為開發(fā)低粘度離子液體提供理論指導(dǎo)是一條重要的途徑。

因此，基于離子液體的環(huán)境友好性、低腐蝕、易于產(chǎn)物分離、反復(fù)循環(huán)使用性高等特點(diǎn)，離子液體在CO2回收利用方面也受到了研究者的重視。同時(shí)，研究者預(yù)測(cè)，經(jīng)過(guò)良好設(shè)計(jì)的離子液體在未來(lái)的CO2 脫除研究中將會(huì)有較大的應(yīng)用前景。 

2  結(jié)  語(yǔ)

隨著國(guó)內(nèi)外近來(lái)來(lái)對(duì)CO2污染的重視和相關(guān)法律法規(guī)的出臺(tái)及實(shí)施，我國(guó)對(duì)面臨二氧化碳減排的巨大壓力。目前國(guó)內(nèi)鋼鐵行業(yè)對(duì)CO2的控制主要是通過(guò)淘汰落后產(chǎn)能，節(jié)約能源，提高能源利用效率，采用新能源技術(shù)，開發(fā)新的節(jié)能減排的生產(chǎn)工藝技術(shù)等，對(duì)廢氣中的CO2處理與應(yīng)用研究很小見報(bào)道。針對(duì)此現(xiàn)狀，筆者提出如下幾點(diǎn)建議：

（1）吸附法存在吸附量小，再生頻繁且自動(dòng)化程度高等缺點(diǎn)；膜分離法存在使用溫度、成本、長(zhǎng)期運(yùn)行可靠性及回收CO2純度不高。因此，很難進(jìn)行推廣應(yīng)用。

（2）液膜法由于傳質(zhì)性能、操作、能耗等方面具有一系列優(yōu)點(diǎn)，使得該技術(shù)具有很好的應(yīng)用前景。但是，目前該技術(shù)的研究開發(fā)僅處于實(shí)驗(yàn)室階段，距離其商業(yè)化應(yīng)用還有很長(zhǎng)一段過(guò)程。重點(diǎn)需進(jìn)一步深入研究膜結(jié)構(gòu)、吸收溶液與膜材料的結(jié)合性、膜材料的長(zhǎng)期穩(wěn)定性及廢氣中其它成份對(duì)膜吸收的負(fù)面影響。

（3）胺化合物吸收法具有運(yùn)行成本高的缺點(diǎn)，因此進(jìn)行吸收劑性能改善、開發(fā)高效低耗的CO2選擇性混合胺吸收劑與進(jìn)行相應(yīng)工藝的改進(jìn)；同時(shí)，設(shè)計(jì)低粘度的功能型離子液體將成為今后CO2捕集回收技術(shù)的研究方向。

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